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1、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高溫超導(dǎo)物理研究新進(jìn)展 摘要在技術(shù)大學(xué)（以下簡(jiǎn)稱(chēng)中國(guó)科大）建校50周年之際，文章作者對(duì)近年來(lái)中國(guó)科大在高溫超導(dǎo)物理方面的最新研究進(jìn)展情況作一介紹，包括新型高溫超導(dǎo)材料探索研究和高溫超導(dǎo)機(jī)理實(shí)驗(yàn)研究.在新型高溫超導(dǎo)材料探索研究方面，文章作者首次發(fā)現(xiàn)了除高溫超導(dǎo)銅基化合物以外第一個(gè)超導(dǎo)溫度突破麥克米蘭極限（39K）的非銅基超導(dǎo)體——鐵基砷化物SmO1-xFxFeAs，該類(lèi)材料的最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可達(dá)到55K；中國(guó)科大還成功地制備出大量高質(zhì)量的超導(dǎo)化合物單晶，包括Nd2-xCexCuO4,NaxCoO2,CuxTiSe2等.在

2、高溫超導(dǎo)機(jī)理實(shí)驗(yàn)研究方面，中國(guó)科大系統(tǒng)地研究了SmO1-xFxFeAs體系的電輸運(yùn)性質(zhì)給出了該體系的相圖；發(fā)現(xiàn)了在電子型高溫超導(dǎo)體中存在反常的熱滯現(xiàn)象和電荷-自旋強(qiáng)烈耦合作用；在NaxCoO2體系中也開(kāi)展了系列的工作，并且首次明確了電荷有序態(tài)中小自旋的磁結(jié)構(gòu)問(wèn)題；此外，還系統(tǒng)地研究了CuxTiSe2體系中電荷密度波與超導(dǎo)的相互關(guān)系. 　　關(guān)鍵詞:高溫超導(dǎo),鐵基砷化物,自旋-電荷耦合,電荷有序,電荷密度波 　　 　　High/|TcsuperconductivityresearchintheUniversityofScienceandTechnologyofChina 　　CHEN

3、Xian/|Hui 　　(HefeiNationalLaboratoryforPhysicalSciencesatMicroscaleandDepartmentofPhysics,UniversityofScienceandTechnologyofChina,Hefei230026,China) 　　AbstractTocelebratethe50thanniversaryofthefoundingoftheUniversityofScienceandTechnologyofChina,abriefreviewispresentedofrecentresearchonhigh/|Tc

4、superconductivitythere.Thesearchfornewhigh/|Tcmaterialsandexperimentalresearchonthemechanismofhigh/|TcsuperconductivityledtoourdiscoveryoftheFe/|basedarsenidesuperconductor——SmO1-xFxFeAs,whichisthefirstnon/|copper/|oxidesuperconductorwithatransitiontemperaturebeyondtheMcMillanlimit(39K),whilethehigh

5、esttransitiontemperatureinthissystemcanreach55K.AvarietyofsuperconductingsinglecrystalsincludingNd2-xCexCuO4,NaxCoO2andCuxTiSe2havebeensuccessfullygrown.Tounderstandthemechanismofhigh/|TcsuperconductivitywehavesystematicallystudiedtheelectronictransportoftheSmO1-xFxFeAssystemandproposedacorrespondin

6、gelectronicphasediagram.Abnormalthermalhysteresisandspin/|chargecouplinghavebeenfoundinelectron/|typehigh/|Tcsuperconductors.IntheNaxCoO2systemthemagneticstructureofthesmallmagneticmomentinthechargeorderedstatehasbeenclarified.TherelationshipbetweenchargedensitywavesandsuperconductivityintheCuxTiSe2

7、systemhasalsobeenstudied. 　　Keywordshigh/|Tcsuperconductivity,Fe/|basedarsenide,spin/|chargecoupling,chargeordering,chargedensitywave 　　 　　1引言 　　 　　上世紀(jì)80年代末，高溫超導(dǎo)銅氧化合物的發(fā)現(xiàn)引發(fā)了全球研究高溫超導(dǎo)的熱潮.至今，高溫超導(dǎo)的研究已經(jīng)有22年的，在20多年的廣泛研究中,人們積累了大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論方法.到目前為止，雖然已經(jīng)有許多很好的理論模型，但是高溫超導(dǎo)機(jī)理問(wèn)題仍然沒(méi)有完全解決，許多實(shí)驗(yàn)的結(jié)果還存在爭(zhēng)議. 　　銅氧化物的奇特物理

8、源自于電子的強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)，而且人們發(fā)現(xiàn)這種強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)是普遍存在于物質(zhì)之中的，尤其是在d電子和f電子化合物中最常見(jiàn).高溫超導(dǎo)的研究也不再局限于認(rèn)識(shí)高溫超導(dǎo)電性本身，而是要理解強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)背后所有的物理現(xiàn)象以及如何建立研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的范式.因而強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中的超導(dǎo)現(xiàn)象也就成為高溫超導(dǎo)的研究范圍，并且吸引了人們極大的興趣.我們的工作的重點(diǎn)就是圍繞新的高溫超導(dǎo)材料以及強(qiáng)關(guān)聯(lián)超導(dǎo)材料開(kāi)展的. 　　這里我們將分為兩個(gè)方面來(lái)介紹我們的工作進(jìn)展，即新型高溫超導(dǎo)材料探索和高溫超導(dǎo)機(jī)理實(shí)驗(yàn)研究. 　　 　　2研究工作的進(jìn)展情況 　　 　　2.1新型高溫超導(dǎo)材料探索 　　2.1.1新高溫超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn) 　　198

9、6年，IBM研究實(shí)驗(yàn)室的德國(guó)物家柏諾茲與瑞士物理學(xué)家繆勒在層狀銅氧化合物體系中發(fā)現(xiàn)了高于40K的臨界轉(zhuǎn)變溫度［1］，隨后該體系的臨界溫度不斷提高，最終達(dá)到了163K（高壓下）［2］.該發(fā)現(xiàn)掀起了全球范圍的超導(dǎo)研究熱潮并且對(duì)經(jīng)典的“BCS”理論也提出了挑戰(zhàn).德國(guó)物理學(xué)家柏諾茲與瑞士物理學(xué)家繆勒也因?yàn)樗麄兊陌l(fā)現(xiàn)獲得了1987年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng).自從層狀銅氧化合物高溫超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來(lái)，人們一直都在致力于尋找更高臨界溫度的新超導(dǎo)體.然而到目前為止，臨界溫度高于40K的超導(dǎo)體只有銅氧化合物超導(dǎo)體.在非銅氧化合物超導(dǎo)體中，臨界溫度最高的就是39K的MgB2超導(dǎo)體［3］.但是該超導(dǎo)體的臨界溫度非常接近“BCS

10、”理論所預(yù)言的理論值［4］.因此，尋找一個(gè)臨界溫度高于40K的非銅氧化合物超導(dǎo)體對(duì)于理解普適的高溫超導(dǎo)電性是非常重要的，尤其是高溫超導(dǎo)的機(jī)理到目前還沒(méi)有得到類(lèi)似于“BCS”一樣完美的理論.在我們最近的研究中，我們?cè)诰哂衂rCuSiAs結(jié)構(gòu)的釤砷氧化物SmFeAsO1-xFx中發(fā)現(xiàn)了體超導(dǎo)電性［5］.我們的電阻率和磁化率測(cè)量表明，該體系的超導(dǎo)臨界溫度達(dá)到了43K.該材料是目前為止第一個(gè)臨界溫度超過(guò)40K的非銅氧化合物超導(dǎo)體.高于40K的臨界轉(zhuǎn)變溫度也有力地說(shuō)明了該體系是一個(gè)非傳統(tǒng)的高溫超導(dǎo)體.該發(fā)現(xiàn)勢(shì)必會(huì)對(duì)我們認(rèn)識(shí)高溫超導(dǎo)現(xiàn)象帶來(lái)新的契機(jī).2.1.2超導(dǎo)單晶的制備 　　在高溫超導(dǎo)的研究當(dāng)中，

11、單晶是獲得本征信息的關(guān)鍵，重要的實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及進(jìn)展往往都是在單晶的基礎(chǔ)上完成的，因而開(kāi)展單晶的制備工作是高溫超導(dǎo)機(jī)理研究的基礎(chǔ).多年來(lái)我們一直致力于高溫超導(dǎo)單晶以及新超導(dǎo)體單晶的工作，并取得很好的成績(jī). 　　我們主要是利用傳統(tǒng)的自助熔劑坩堝法、氣相輸運(yùn)沉積法和光學(xué)浮區(qū)法等方法，成功地制備了電子型超導(dǎo)體Nd2-xCexCuO4,Pr2-x-yLayCexCuO4，空穴型超導(dǎo)體La2-x-yNdySrxCuO4以及新超導(dǎo)材料NaxCoO2和CuxTiSe2等其他強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料.這些材料的成功獲得，為我們進(jìn)一步開(kāi)展深入的研究打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ). 　　 　　2.2高溫超導(dǎo)機(jī)理實(shí)驗(yàn)研究 　　2.2.1S

12、mO1-xFxFeAs體系的電子相圖研究 　　最近，由于在鐵基LaO1-xFxFeAs(x=0.05—0.12)化合物中發(fā)現(xiàn)有26K的超導(dǎo)電性［6］，層狀的ZrCuSiAs型結(jié)構(gòu)的LnOMPn(Ln=La,Pr,Ce,Sm;M=Fe,Co,Ni,Ru；Pn=P，As)化合物引起了科學(xué)家很大的興趣和關(guān)注［7,8］.今年3月，該類(lèi)材料的超導(dǎo)臨界溫度在SmO1-xFxFeAs化合物中被首次提高到43K［5］，并在隨后的研究中發(fā)現(xiàn)在該類(lèi)材料中最高超導(dǎo)臨界溫度可達(dá)到54K［9］.這些重要的發(fā)現(xiàn)使得人們又重新對(duì)高溫超導(dǎo)體的探索產(chǎn)生了極大的興趣，并且為研究高溫超導(dǎo)的機(jī)理提供了一個(gè)新的材料基礎(chǔ).近期初步

13、研究表明，這類(lèi)新超導(dǎo)體屬于非傳統(tǒng)超導(dǎo)體，電聲相互作用并不能導(dǎo)致如此高的臨界轉(zhuǎn)變溫度［10］，強(qiáng)的鐵磁和反鐵磁漲落被認(rèn)為是可能的原因［11—13］，然而其機(jī)理還不是很明朗，其豐富的物理性質(zhì)有待人們展開(kāi)進(jìn)一步深入的研究.研究表明，LaOFeAs母體化合物在150K會(huì)發(fā)生一個(gè)自旋密度波(SDW)轉(zhuǎn)變.隨著氟原子的摻雜，SDW會(huì)被壓制而超導(dǎo)電性則被引入到系統(tǒng)中.系統(tǒng)地研究SDW和超導(dǎo)隨氟摻雜的演變對(duì)認(rèn)識(shí)其物理本質(zhì)是非常重要的.因而我們系統(tǒng)地研究了氟含量x=0—0.3樣品的電阻和霍爾系數(shù)，并且在此基礎(chǔ)上給出了體系的相圖.在母體化合物中，電阻和霍爾系數(shù)在Ts=148K都表現(xiàn)出反常，這與SDW的發(fā)生相一致.

14、隨著摻雜，Ts溫度逐漸降低，這表明超導(dǎo)與SDW之間存在競(jìng)爭(zhēng).在x~0.14時(shí)，隨著摻雜，發(fā)生了一個(gè)從高溫線(xiàn)性行為到低溫線(xiàn)性行為的轉(zhuǎn)變.以上這些現(xiàn)象都表明，這個(gè)體系存在可能的量子相變.這些發(fā)現(xiàn)將對(duì)于我們認(rèn)識(shí)這個(gè)體系的超導(dǎo)電性帶來(lái)非常有用的信息. 　　2.2.2電子型超導(dǎo)體Nd2-xCexCuO4的研究 　　Nd2-xCexCuO4δ(NCCO)是電子型銅氧化物超導(dǎo)體中的一個(gè)代表性體系，隨著Nd被Ce的取代，電子被注入到CuO2面上，一個(gè)很明顯的證據(jù)是霍爾系數(shù)(RH)和熱電勢(shì)(TEP)都為負(fù)值［14］.進(jìn)一步研究表明：在某一合適的摻雜范圍內(nèi)，NCCO和PCCO的輸運(yùn)行為是由電子和空穴兩種載流子

15、的競(jìng)爭(zhēng)結(jié)果起作用［15—25］.角分辨光電子譜（ARPES）實(shí)驗(yàn)得到的費(fèi)米面的結(jié)果也直接支持了兩種載流子共存的這一觀(guān)點(diǎn)［26］.理論顯示費(fèi)米面能有效地用兩能帶體系來(lái)描述［27,28］.最近羅洪剛和向濤提出了dx2-y2對(duì)稱(chēng)的弱耦合兩能帶模型［29］，這個(gè)模型能很好地描述電子型銅氧化物超導(dǎo)體中超流密度ρs的異常的溫度依賴(lài)行為.另外，Anderson［30］強(qiáng)調(diào)，在銅氧化物超導(dǎo)體中，輸運(yùn)行為由兩種不同的散射時(shí)間所決定，其中τtr(∝T-1)決定平面內(nèi)電阻行為而霍爾角受τH(∝T-2)所決定.其他的觀(guān)點(diǎn)也認(rèn)為霍爾角的余切正比于散射率的平方，而此散射率能通過(guò)零場(chǎng)的面內(nèi)電阻直接得出［31］.因此，研究N

16、CCO體系中霍爾角與面內(nèi)電阻率的關(guān)系將是很有意思的事.我們系統(tǒng)測(cè)量了NCCO單晶中x＝0.025，0.06，0.17和0.20的霍爾系數(shù)和欠摻雜到過(guò)摻雜區(qū)域的樣品的熱電勢(shì)［32］.結(jié)果顯示隨著摻雜的增加，RH和TEP都發(fā)生符號(hào)從負(fù)到正的轉(zhuǎn)變.霍爾角的研究表明，在x＝0.025和0.06的組分中，霍爾角的余切遵循T4的行為，而對(duì)x＝0.20的樣品，則是T2的行為.盡管這三個(gè)組分的電阻率在金屬行為的溫區(qū)幾乎都是T2依賴(lài)關(guān)系，但其霍爾角的余切對(duì)溫度依賴(lài)行為則表現(xiàn)出巨大的不同.這與空穴型的超導(dǎo)體有很大的不同.這種行為被認(rèn)為是與費(fèi)米面形狀隨摻雜的演化而緊密聯(lián)系的.通過(guò)研究eRHx=V的行為，我們也試圖從

17、同一個(gè)角度來(lái)解釋電子型摻雜NCCO和空穴型摻雜的LSCO這兩個(gè)不同的體系中的RH的符號(hào)改變行為.我們認(rèn)為，必須從兩能帶模型出發(fā)才能很好地解釋RH和TEP的這種符號(hào)改變的行為. 　　極欠摻雜反鐵磁銅氧化物中電荷與Cu2+自旋磁矩之間具有很強(qiáng)的耦合作用，并且在此體系中觀(guān)察到了許多奇特的現(xiàn)象［33—36］.在電子型銅氧化物母體材料中(Pr2CuO4，Nd2CuO4)，自旋序排列形成反鐵磁noncollinear結(jié)構(gòu)［37,38］.在反鐵磁collinear結(jié)構(gòu)的排列中，所有的自旋方向都以平行或反平行的方式排列在同一方向上.在反鐵磁noncollinear結(jié)構(gòu)的排列中，相鄰兩層間的自旋排列互相垂直.

18、在極欠摻雜的Pr1.3-xLa0.7CexCuO4中，磁場(chǎng)能誘導(dǎo)磁結(jié)構(gòu)的noncollinear結(jié)構(gòu)向collinear結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，并且這種轉(zhuǎn)變也引起了面內(nèi)及面外電阻率的一系列的奇特性質(zhì)［36］.最近的中子衍射實(shí)驗(yàn)的結(jié)果指出，在Nd1.975Ce0.025CuO4δ中，在ab面內(nèi)加磁場(chǎng)時(shí)會(huì)引起c方向自旋無(wú)序排列，進(jìn)一步引起反鐵磁相變產(chǎn)生回滯行為［39］.我們系統(tǒng)地研究了極欠摻雜Nd2-xCexCuO4δ中面外磁阻Δρc/ρc對(duì)溫度的依賴(lài)［40］，對(duì)摻雜濃度的依賴(lài)和對(duì)磁場(chǎng)轉(zhuǎn)動(dòng)角度的依賴(lài)行為.結(jié)果顯示，c方向的電阻和磁電阻在自旋重新取向的溫度觀(guān)察到明顯的異常，這就明顯給出巡游電子與局域自旋耦合的

19、直接證據(jù).在磁阻曲線(xiàn)中也觀(guān)察到了磁滯行為.另一個(gè)有趣的特征是磁阻隨磁場(chǎng)轉(zhuǎn)動(dòng)角度的各向異性行為在每個(gè)不同的反鐵磁自旋結(jié)構(gòu)中顯示四度對(duì)稱(chēng)，而在自旋重新取向的溫度則為兩度對(duì)稱(chēng). 　　2.2.3NaxCoO2體系的研究 　　最近對(duì)層狀鈷氧化物NaxCoO2的研究成為凝聚態(tài)物理研究中的一個(gè)熱門(mén)課題.Na的摻雜導(dǎo)致了自旋為1/2的Co4+轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)自旋的Co3+.Na0.35CoO21.3H2O中5K的超導(dǎo)電性的發(fā)現(xiàn)［41］吸引了很多科學(xué)家的注意.人們而然地會(huì)問(wèn)NaxCoO2中超導(dǎo)電性是否和銅氧化物中的超導(dǎo)電性一樣，都是通過(guò)對(duì)母體Mott絕緣體進(jìn)行摻雜而引入的？進(jìn)一步，人們預(yù)期在這種層狀三角格子的鈷氧化

20、物中，應(yīng)該會(huì)存在一些奇特的電子性質(zhì)和磁性質(zhì).比如說(shuō)存在安德森的共振價(jià)鍵態(tài)［42］和強(qiáng)的拓?fù)涫艽煜啵?3—45］.實(shí)際上，NaxCoO2體系中存在許多異常的輸運(yùn)性質(zhì)，諸如大的磁場(chǎng)依賴(lài)的熱電勢(shì)(TEP)［46］，霍爾系數(shù)具有線(xiàn)性溫度依賴(lài)行為，并且延伸到500K都沒(méi)有觀(guān)察到飽和現(xiàn)象［47］，電阻率存在非常規(guī)的線(xiàn)性溫度依賴(lài)行為［46,48,49］，存在巨大的電子-電子散射［50］等等，這些結(jié)果表明,Na0.35CoO21.3H2O中的超導(dǎo)電性是非傳統(tǒng)的機(jī)制.在沒(méi)有水插層的NaxCoO2中，電輸運(yùn)性質(zhì)對(duì)x值變化的響應(yīng)非常靈敏.當(dāng)x=0.5時(shí),NaxCoO2處于絕緣基態(tài)，并且在熱電勢(shì)、Hall系數(shù)和熱導(dǎo)上

21、有異常變化［48］.這個(gè)組分的晶體結(jié)構(gòu)中Na有序的排成Z字形長(zhǎng)鏈，這種有序的結(jié)構(gòu)調(diào)制了鈷氧面內(nèi)的Co離子，使得它也處于電荷有序的狀態(tài)［51］.理論上還預(yù)言，在x=1/3和1/4時(shí),也會(huì)出現(xiàn)電荷有序行為［43］.但是到目前為止，還沒(méi)有在實(shí)驗(yàn)中被觀(guān)察到.關(guān)于電荷有序NaxCoO2體系的磁結(jié)構(gòu)一直以來(lái)都存在爭(zhēng)議，被大家普遍接受的磁結(jié)構(gòu)有兩種:一種是由美國(guó)MIT實(shí)驗(yàn)組提出的類(lèi)似“stripe”的磁結(jié)構(gòu)［52］，另一種是由日本實(shí)驗(yàn)組提出的有大、小磁矩的磁結(jié)構(gòu)［53］.通過(guò)研究磁場(chǎng)下角度依賴(lài)的磁阻，我們從實(shí)驗(yàn)上給出了強(qiáng)有力的證據(jù),證明了日本實(shí)驗(yàn)組給出的磁結(jié)構(gòu)更加合理［54］，從而解決了關(guān)于磁結(jié)構(gòu)的爭(zhēng)論.并且我們還通過(guò)我們的結(jié)果首次確定了電荷有序NaxCoO2體系的小磁矩的磁結(jié)構(gòu).另外我們還在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，在x=0.55時(shí)，體系的小磁矩會(huì)形成面內(nèi)鐵磁性［55］.該實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了大、小磁矩磁結(jié)構(gòu)的正確性，并且表明體系的小磁矩的磁結(jié)構(gòu)是強(qiáng)烈依賴(lài)于Na的含量.基于以上兩個(gè)發(fā)現(xiàn)，我們又進(jìn)一步證明了，在強(qiáng)場(chǎng)下，小磁矩會(huì)發(fā)生一個(gè)磁場(chǎng)誘導(dǎo)的自旋90度翻轉(zhuǎn)，并且同時(shí)伴隨有磁性的轉(zhuǎn)變［56］.至此，我們對(duì)該體系的磁結(jié)構(gòu)有了一個(gè)完整的認(rèn)識(shí)，并且給出了該體系在電荷有序附近的磁性相圖.在對(duì)磁結(jié)構(gòu)認(rèn)識(shí)的同時(shí)，我們還發(fā)現(xiàn)了該體系具有很強(qiáng)的自旋電荷耦合，這將有助于我們理解體系的超導(dǎo)電性.